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不同孔结构两亲性沸石的制备及其对相界面反应的催化性能

信息来源:潍坊沸石生物技术开发中心 作者:

 

  通过三甲基氯硅烷(TMS)对沸石表面进行修饰,制得了两亲性沸石样品TMS-Hβ, TMS-HY和TMS-HZSM-5,并采用X射线衍射、红外光谱、水饱和吸附量测定和酸碱滴定等手段对改性样品进行了表征. TMS对这三种母体沸石的改性结果有所不同: 对于HZSM-5沸石, TMS仅在外表面修饰;对于Hβ沸石,少量TMS进入沸石孔道;而对于HY沸石, TMS则导致沸石结构部分坍塌. 两亲性TMS-HZSM-5和TMS-Hβ沸石在乙酸异戊酯相界面水解反应中表现出明显优于各自母体沸石的催化性能. 两亲性沸石表面硅烷基的稳定性对其催化性能有一定的影响. 相对于TMS-HZSM-5沸石, TMS-Hβ沸石表面硅烷基的稳定性较强;在较高的相界面反应温度下, TMS-Hβ样品仍能维持两亲性能,表现出较高的催化活性。

  两亲性沸石的研制及其在催化相界面反应中的应用是近几年来开发的一个新研究课题.Nur等[1]首次采用十八烷基三氯硅烷(ODS)修饰含钛NaY沸石表面制备出两亲性含钛ODS-NaY沸石.这类两亲性沸石催化剂在烯烃环氧化相界面反应时处于水/油两相界面处,表现出远高于仅仅亲水或者亲油性催化剂的活性,因而备受人们关注,相继有不少文章报道了两亲性含钛ODS-NaY,ODS-Tiβ和ODS-TS-1沸石的研制、表征及其在催化烯烃环氧化相界面反应中的应用.两亲性酸性沸石的研制是两亲性沸石研究中的另一个热点.Ohtani等曾报道采用ODS改性HZSM-5沸石研制两亲性酸性沸石并应用于烯烃水合相界面反应,但反应结果与改性前相比提高不显著.Nur等采用类似的方法研制出两亲性铌酸负载的NaY沸石,并通过环氧烯烃水合反应考察其在相界面反应中的催化性能.最近,我们通过三甲基氯硅烷(TMS)改性制得两亲性TMS-HZSM-5沸石,并发现其在环己烯水合及乙酸异戊酯水解相界面反应中表现出较好的催化性能。